높은 - 절강 네이티브 사이클로덱스트린 그룹

Nature Communications 14권, 기사 번호: 1284(2023) 이 기사 인용

5711 액세스

2 인용

38 알트메트릭

측정항목 세부정보

지속 가능한 환경을 유지하고 자원 활용도를 향상시키기 위해서는 친환경적이고 효율적이며 선택성이 높은 금 회수 기술 개발이 시급히 필요합니다. 여기에서 우리는 β-사이클로덱스트린과 테트라브로모아우레이트 음이온 사이에 형성된 두 번째 구체 조정 부가물의 상호 변환 및 순간 조립을 정확하게 제어하는 것을 기반으로 하는 첨가제 유도 금 회수 패러다임을 보고합니다. 첨가제는 테트라브로모아우레이트 음이온과 함께 β-사이클로덱스트린의 결합 공동을 점유하여 신속한 조립 과정을 시작하여 수용액에서 공결정으로 침전되는 초분자 폴리머를 형성합니다. 디부틸카비톨을 첨가제로 사용하면 금 회수 효율이 99.8%에 이릅니다. 이 공결정화는 정사각형 평면 테트라브로모아우레이트 음이온에 대해 매우 선택적입니다. 실험실 규모의 금 회수 프로토콜에서는 전자 폐기물에 포함된 금의 94% 이상이 최저 9.3ppm의 금 농도로 회수되었습니다. 이 간단한 프로토콜은 에너지 소비 감소, 낮은 비용 투입 및 환경 오염 방지를 특징으로 하는 지속 가능한 금 회수를 위한 유망한 패러다임을 구성합니다.

예로부터 인류사회에 없어서는 안 될 원소인 금은 화폐 및 보석 제조1, 전자 제조2, 의약품 생산3, 화학 합성4 등에 널리 사용되었습니다. 그러나 금 채굴은 오늘날 세계에서 환경을 가장 파괴하는 산업 중 하나로 악명 높습니다. 매년 광석에서 금을 추출하는 데 막대한 양의 시안화물5과 수은6이 사용되어 엄청난 양의 탄소 배출과 과도한 에너지 소비와 함께 치명적인 시안화물과 중금속으로 오염된 막대한 폐기물 흐름이 발생합니다. 금 생산 및 회수를 위한 지속 가능한 기술을 개발하기 위해 침출 용액에서 금을 선택적으로 추출하거나 흡착하는 방법을 기반으로 하는 많은 대체 방법7이 개발되었습니다. 이러한 방법에는 단일 유기8,9,10,11,12/무기13 추출 시약 또는 추출 시약과 유기 용매의 특정 조합14,15을 사용하여 전자 폐기물(전자 폐기물) 및 금광석을 침출하는 것이 포함되며, 이온 흡착은 말할 것도 없습니다. 금속-유기 프레임워크16,17 및 폴리머18,19,20이 있는 금 복합체. 추출 및 흡착에 대한 대안적 접근 방식으로, 2차 구 배위25,26를 기반으로 한 선택적 공침21,22,23,24은 간단한 작동, 산업화 용이성, 최소 에너지와 같은 상당한 이점을 고려하여 금속 분리에 점점 더 인기가 있는 것으로 입증되었습니다. 소비 및 유해 배출 제로.

20세기 초 노벨 화학상 수상자 Alfred Werner에 의해 발전된 1차 배위 조정27은 1차 배위 구체 리간드와 전이 금속 사이의 배위 결합 상호 작용을 의미합니다. 초분자28,29 및 호스트-게스트30,31 화학의 우산 아래에서 첫 번째 구 리간드와 두 번째 구 리간드인 거대고리 분자 사이의 비공유 상호작용을 포함하는 두 번째 구 조정32,33,34에 대한 조사는 다음과 같습니다. 지난 수십 년 동안 급등했습니다. 이러한 맥락에서 크라운 에테르(32), 사이클로덱스트린(35,36), 칼릭사렌(37), 쿠커비투릴(38) 및 기타39,40과 같은 잘 만들어진 많은 거대고리 수용체가 유망한 두 번째 구 배위 리간드로 등장하여 전이 금속의 화학적 및 물리적 특성을 조절할 수 있습니다. 단지. 이러한 거대고리는 Rh+ 41, Ru2+ 42, Gd3+ 43 및 Yb3+ 44를 포함하는 특정 금속 양이온 착물에 대해 매우 특이적인 인식을 나타낼 뿐만 아니라 [ReO4]와 같은 음전하를 띤 금속 착물에 대한 음이온 수용체 역할을 합니다45,46,47 − 48, [CdCl4]2− 49, [PtCl6]2− 50, 폴리옥소메탈레이트51 및 기타52. 그러나 이러한 두 번째 구 배위 부가물의 조립 및 상호 변환의 정확한 제어는 여전히 어려운 과제로 남아 있습니다. 두 번째 구 배위 부가물 중 일부는 독특한 결정성을 나타내며, 이는 두 번째 구 배위를 사용하여 전자 폐기물에서 귀금속을 재활용할 수 있는 길을 열어주는 특성입니다. 이 프로토콜을 사용하여 우리는 α-사이클로덱스트린이 수화 테트라브로모아우레이트 칼륨에 대한 두 번째 구체 조정자로서 우선적으로 작용하는 광석에서 54,55금을 분리했습니다. 그러나 실제적인 금 회수와 관련하여 이 프로토콜은 (i) 침출 용액에 높은 금 함량([KAuBr4] > 6 mM)이 필요하다는 사실, (ii) 추가 칼륨 이온은 필수이며, (iii) 침출 용액의 고농도 산은 공침전 형성을 방지하고, (iv) 실온에서 수행할 때 금 회수 효율은 80% 미만이며, (v) α 비용 -사이클로덱스트린은 상대적으로 높습니다. 따라서 실용적인 금 회수에 맞춰 더욱 효율적이고 경제적인 금 분리 기술의 개발이 중요하고 필요합니다.

6 mM), the working concentration of [AuBr4]− anions in the current β-CD-based gold-recovery technology is reduced by a factor of 120./p>99.5%). (ii) The additives do not have to be miscible with the solution. (iii) The molecular recognition-driven supramolecular polymerization is highly selective for the precipitation of target compounds in the presence of other structurally similar substrates./p>94%). (ii) No additional potassium ions are needed. (iii) Co-precipitation can be performed directly in acidic leaching solutions without the need for neutralization. (iv) The cost of β-cyclodextrin is lower than that of α-cyclodextrin. In summary, our establishment of additive-induced polymerization constitutes an attractive strategy for the practical recovery of gold and leads to significantly reduced energy consumption, cost inputs, and environmental pollution. We are currently optimizing the strategy to recover gold from lower-concentration gold-bearing e-waste and exploring the generality of this strategy to separate other target metal ions./p>98.0%, Oakwood Chemical), γ-CD (>98.0%, Sigma), DBr (47 wt%, Sigma) in D2O, HBr (48 wt%, Sigma) in H2O, and H2O2 (30 wt%, Oakwood Chemical) in H2O were purchased from commercial suppliers and used without further purification. All the additives, i.e., dibutyl carbitol (DBC), isopropyl ether (iPr2O), diethyl ether (Et2O), hexane, ethyl acetate, dichloromethane (CH2Cl2), chloroform (CHCl3), benzene, toluene, olive oil, vegetable oil, and pump oil are commercially available. Ultra-pure water was generated by a Milli-Q system./p>